界面导热材料研究进展

收稿日期:2010-01-06;修回日期:2010-07-21 作者简介:丁孝均,1975年出生,硕士,工程师,主要从事导热材料及非金属材料贮存期评估的研究。 E-mail:xiaojundin@ yahoo. com. cn 界面导热材料研究进展 丁孝均摇 摇赵云峰 (航天材料及工艺研究所,北京摇 100076) 文摇摘摇综述了导热脂、导热胶黏剂、导热橡胶、导热胶带及相变材料等几类界面导热材料(TIMs)的组成 成分、制备方法、主要性能、应用领域及其优化设计方法,并对国内外界面导热材料的发展进行了展望。 关键词摇界面导热材料,导热,热阻,导热脂,导热橡胶 Progress of Thermal Interface Materials Ding Xiaojun摇 摇 Zhao Yunfeng (Aerospace Research Institute of Materials 温升50益时的寿命只有温升25益时的 1/6。 热量从元器件内部需经过器件封装材料和散热 器界面再经散热器传递到外部环境。热阻分析表明, 器件与散热器之间界面热阻较大。原因是固体表面 在微观上粗糙不平,即使两固体表面接触压力高达 10 MPa,其实际接触面积仅占名义面积的1% -2%, 其余部分充满空气(K空气=0. 0242 W/ (m· K)[2] )的 孔隙,不利于热量传递[3-4]。因此,提高电子元器件 散热效率的关键在于降低其与散热装置之间的界面 热阻。将界面导热材料填充于接触面之间,可驱除接 触界面孔隙内的空气,在整个接触界面上形成连续的 导热通道,提高电子元器件的散热效率[5]。 1摇界面导热材料 1.1摇导热脂 导热脂是以硅油或矿物油为载体,加入导热填料 研磨成的膏状物。其热导率一般为0.6-1. 2 W/ (m· K),将其涂抹于传热界面,能够充分浸润传热界面, 降低界面热阻。 Lawrence S. Mok分别测试了填充氧 化锌导热脂、二氧化硅导热脂、氮化硼橡胶片、氧化铝 橡胶片和导热凝胶的热阻,结果表明氧化锌导热脂热 阻最低[6]。 导热脂为塑性材料,便于元器件反复拆卸装配。 其主要缺点是涂抹费时,易沾黏,清洗困难。通常认 为导热脂经长期贮存,会出现分油,引起热阻升高。 Arun Gowda等[7]对导热脂进行了1 000次、-50 - 150益温度循环试验,跟踪测试热阻,以考核其可靠 性。结果表明,五种导热脂试验后热阻分别下降了 10.55% -24. 75%,热阻未升高,这主要是由于高温 环境下导热脂对界面有更好的润湿性能。 有机硅型导热脂最高使用温度为150益,当温度 超过180益时,导热脂中的硅油会剧烈挥发,并产生 降解反应[8],因而不适用于在150益以上或光学性能 要求很高的部件[9]。 航天材料及工艺研究所研制的KDZ-2导热脂的 热导率为0.80 W/ (m· K),已应用于我国多种型号运 —5—http:/ / www. yhclgy. com摇宇航材料工艺摇 2010年摇第6期 载火箭、导弹及卫星。卫星温控系统中的铝合金部件 之间界面的热阻率约为0.01(m· K) / W,使用KDZ-2 导热脂后,其界面的热阻率5伊10-5(m· K) / W。在卫 星太阳能电池结合板与壳体之间的连接处填充KDZ -2导热脂,可以有效改善太阳能电池的散热性能。 1.2摇导热胶黏剂 导热胶黏剂用于粘接固定电子元器件,兼起防 潮、减振作用。环氧类导热胶黏剂适于粘接强度要求 较高的电子设备,有机硅类导热胶黏剂适用于电子设 备的柔性粘接传热。采用由Al2O3、SiO2、AlN、SiC组 成的复合填料填充环氧树脂,制备用于集成电路封装 的导热灌封胶,热导率为1.0 W/ (m· K),性能达到美 国同类产品水平[10]。 Prabhakumar[11]对三种有机硅类和两种环氧类导 热胶黏剂进行-55-125益下1 000次热冲击循环及 85益、RH85%下1 000 h湿热试验。结果显示,有机 硅类导热胶黏剂粘接强度无显著下降,环氧类胶黏剂 粘接强度下降较大。有机硅的非极性分子结构具有 较好的湿热稳定性,但粘接强度低。因此环氧类导热 胶黏剂适用于粘接强度要求高、湿度和热冲击水平中 等的工作环境。 航天材料及工艺研究所研制了多种导热胶黏剂。 HYJ-51高温导热绝缘胶可在200益下使用,其热导 率逸 0.84 W/ (m· K),200益下的铝-铝拉剪强度4. 9 MPa。研制的低温导热绝缘胶在液氢液氧温度下的 拉剪强度逸 18 MPa,热导率为0. 63-0. 70 W/ (m· K),用于火箭氢氧发动机系统表面温度传感器的端 封和胶接安装[12]。研制的阻尼导热导电多功能胶黏 剂和阻尼导热绝缘胶黏剂则具有阻尼导热导电或绝 缘等多种功能[13-14]。 1.3摇导热橡胶 导热橡胶一般由硅橡胶、导热填料和承载料组 成,填料主要是氧化铝、氮化硼及金属氧化物,承载料 为玻璃纤维、介电膜、聚酯膜和聚酰亚胺等,用于提高 橡胶的绝缘和抗切割性能。导热绝缘橡胶具有良好 的导热和绝缘性能,其表面平整柔软,能很好的贴合 功率器件与散热装置,达到良好的导热效果。导热橡 胶可反复拆卸,但要获得较好的导热效能,必须对导 热橡胶施加较大的压力,使得界面接触紧密,但这会 引起连接材料变形,在离紧固螺栓某个距离处会发生 分离,因此紧固螺栓的跨度不能大[15]。 在对航空航天产品进行阻尼减振处理时,往往既 要改善电子设备的振动力学环境,又要满足其散热要 求,这就需要使用导热橡胶阻尼材料[16]。航天材料 及工艺研究所研制的几种导热橡胶阻尼材料的主要 性能见表1。 表1摇导热橡胶阻尼材料的性能[16] Tab.1摇 Properties of heat鄄conductive damping rubbers 材料 牌号 热导率/ W· (m· K)-1 拉伸强 度/ MPa 扯断伸 长率/ % 邵氏 硬度 剪切模 量1) / MPa 损耗 因子2) DRZN-1 0.65 2.1 112 62 2.7 0.24 DRZN-2 0.70 1.4 36.6 65 19.5 0.25 DRZN-3 0.70 1.5 52.7 67 21.0 0.24 DRZN-4 1.85 1.1 149 42 1.4 0.30 DRZN-5 1.90 1.5 131 60 3.1 0.23 摇 摇注:1)62.5 Hz;2)25益,62.5 Hz。 1.4摇相变材料 相变材料由融化温度在50-90益的石蜡、硅烷、 多元醇(如2,2-二羟甲基-丙醇,新戊二醇,C5 H12 O2)等加入导热填料组成[17-18]。石蜡相变潜热高、蒸 汽压低、化学惰性、性能稳定,应用较广泛[19]。装配 于电子元器件与散热片之间的相变材料,当温度达到 融化点后,融化为黏度较大的液体,润湿配合界面,使 得配合面由点接触变为面接触,降低了界面热阻。 Dow Corning公司通过合理设计硅氧烷的分子结 构,控制分子量,合成不同融化温度和黏度的甲基硅 烷相变材料系列,热导率为0. 3 W/ (m· K)。通过填 充氧化铝,可得到在融化态热导率为5 W/ (m· K)的 相变材料,具有极低的热阻[20]。 相变材料的优点是常温下呈固态,可制成垫片, 便于装配,无导热脂的易沾污性。工作时可获得类似 于导热脂的低界面热阻,通常作为导热脂的替代材 料。与导热脂一样,相变材料不适用于要求绝缘的电 子产品,并且在融化成液态时有从界面流出的可能。 1.5摇导热胶带 导热胶带以玻璃纤维布或铝箔(铝网)为基材, 单面或双面压有机硅导热压敏胶。也可采用氧化铝 填充丙烯酸胶黏剂涂在铝箔、玻璃纤维或多孔铝网上 制成。导热胶带可实现导热、绝缘和固定等功能。适 用于集成度高、设备空间小和固定困难等场合,主要 用于粘接散热片到微处理器和其他功率消耗半导体 器件上,可以部分取代机械固定。 2摇界面导热材料的组分设计 2.1摇基体材料 界面导热材料的基体主要有硅油、矿物油、硅橡 胶、环氧树脂、聚丙烯酸酯、聚乙烯、聚丙烯、聚氨酯、 聚氯乙烯、聚酰亚胺等[21]。硅油耐温性能好,化学性 质稳定、饱和蒸气压低,主要用于制备导热脂。硅橡 胶在界面导热材料中得到广泛应用。 L. H. Meyey的 研究表明[22-23],高比例添加相同质量比的同种导热 填料,高温硫化成型导热硅橡胶由于致密性较高,其 热导率明显高于室温硫化成型硅橡胶。用环氧树脂 —6— http:/ / www. yhclgy. com摇宇航材料工艺摇 2010年摇第6期 配制的导热胶主要用于粘接强度要求较高的电子设 备;聚酰亚胺薄膜具有很好的韧性和绝缘强度,主要 用作导热双面胶带的基材。 2.2摇导热填料 2.2.1摇种类 导热填料分两类,一类为导热绝缘填料,主要为 金属氧化物、碳化物及氮化物,如Al2 O3、MgO、ZnO、 SiO2、BeO、BN、AlN、Si3N4、SiC和金刚石粉等;另一类 为导热导电性填料,以金属粉末为主,如Ag、Ni、石墨 等。导热填料添加到基体中,可提高体系的热导率, 并对基体补强,提高其力学性能。选择相同加入量的 高热导率填料,制备的界面材料热导率更高。一些常 见材料的热导率见表2[24]。 表2摇一些常见材料的热导率 Tab.2摇 Thermal conductivity of some kinds of materials W / (m· K) 材料热导率材料热导率材料热导率 金刚石2000氮化硼210丙烯酸酯橡胶0.27 银427氮化铝320氯丁橡胶0.25 铜398氧化镁60硅橡胶0.20 金315氧化铝36丁基橡胶0.10 铝237氧化锌25尼龙6 0.25 镁156碳化硅270聚乙烯0.22 铁80氧化铍272聚氯乙烯0.16 摇 摇界面导热材料常用的填料有氧化铝、氮化硼、碳 化硅、氧化镁、氢氧化铝或它们的混合物,其中氧化铝 应用最多。氧化铝热导率高,价格便宜,阻燃性能优 异,通过粒径配比后,可制得高热导率的界面导热材 料。但氧化铝对聚合物的补强作用较差,一般需采用 玻璃纤维增强。氧化铝硬度高,对接触界面具有磨蚀 性,不适合航天或其他振动环境恶劣的场合[25]。 氮化硼、氧化镁对聚合物材料具有较好的补强作 用,但大量加入会使材料成型工艺性能变差,一般需 与其他填料配合使用。氮化铝高纯单晶体理论热导 率可达320 W/ (m· K),是理想的导热填料[26]。但由 于氮化铝对氧具有强烈的亲和作用,氧杂质易于固溶 进氮化铝晶格形成缺陷,阻碍声子传热,从而降低热 导率。实际制备得到的多晶氮化铝的室温热导率一 般为30-260 W/ (m· K)[27]。较好的方案是将不同填 料经粒径配比后加入到聚合物基体中,以获得较高的 堆砌密度[28],制备出综合性能良好的界面导热材料。 2.2.2摇导热填料含量 增加填料含量,有利于提高界面材料导热性能。 当填料含量达到某一临界值时,填料在聚合物基体中 相互接触,形成导热网链,材料整体导热性能得以改 善。但填料含量过高,将导致材料成型工艺性变差, 力学性能劣化。填料含量较低时,由于填料弥散于聚 合物基体中,不能相互接触,难以形成连续的导热通 道,对界面材料导热性能改善幅度不大[29]。 填料在聚合物中的最大含量与填料表面状态、粒 径密切相关。填料粒径小,聚合物对填料表面浸润性 好,易引起胶料黏度快速升高,导致工艺性能变差,限 制了填料的大量加入。填料粒径大,有利于填料大量 加入,但其对聚合物的补强作用降低,成型后的界面 材料物理力学性能差。 2.2.3摇导热填料状态 填料的粒径大小、长径比及表面特性等对填充材 料的导热性能影响显著。填料粒径大,热量传递相同 距离经过的填料基材界面数量减少,可提高材料整体 热导率,但填料粒径增大会降低对聚合物的补强作 用,导致物理力学性能下降。采用氮化硅作为导热填 料,当其粒径在5-20 滋m ,可制得导热、力学及加工 性能良好的导热绝缘RTV硅橡胶[30]。 提高填料长径比,填料之间容易相互接触,有利 于形成连续的热流通路[31],填料表面与基材润湿性 好,两者接触紧密,可提高热导率。一般采用表面处 理剂对填料进行表面处理,以提高两者的结合力[32]。 3摇界面导热材料热导率和热阻计算模型 3.1摇热导率预测模型 Maxwell-Eucken模型[33]、Nielsen-Lewis模型[34] 和Baschirow-Selenew模型[35]适用于单一填料低比 例填充聚合物的界面导热材料热导率的预测。当填 充量较大时,应用Y. Agari模型[36]预测结果与实际 比较相符,其表达式如下: lg姿 = VfC2lg姿2 + (1 - Vf)lg(C1姿1) (1) 式中,姿为界面导热材料热导率,Vf为粒子的填充体 积分数,C1为影响结晶度和聚合物结晶尺寸的因子, C2为形成粒子导热链的自由因子,姿1为聚合物的热导 率,姿2为填充粒子的热导率。 对于多种填料填充聚合物体系,Agari新模型[36] 与实验数据吻合较好,其表达式如下: lg姿 = Vf(X2C2lg姿2 + X3C3lg姿3 + … … ) + (1 - Vf)lg(C1姿1) (2) 式中,C2、C3为各填料粒子形成导热链的自由因子, X1、X2为各填料粒子占总填料的统计分数,姿2、姿3为填 充粒子的热导率。 3.2摇界面接触热阻计算模型[37] 典型的界面接触热阻计算模型: Rc12k 滓 = c H( ) p n (3) 式中,Rc12是材料1和材料2之间的接触热阻,滓是表 面粗糙度,k为材料1和材料2接触材料热导率的调 —7—http:/ / www. yhclgy. com摇宇航材料工艺摇 2010年摇第6期 和均数,H为材料1和材料2中硬度较低材料的显微 硬度,p为接触压力,c和n为经验系数,k=2k1k2k 1+k2 。 当材料1为金属,材料2为界面导热材料时,由 于k1垌 k2,k=2k2。模型中H可用界面导热材料的剪 切模量替代。该模型表明,降低界面导热材料的显微 硬度和接触材料的表面粗糙度,提高接触压力和界面 导热材料的热导率,是减小界面热阻的有效途径。 3.3摇安装状态下热阻计算模型[38] Ravi S. Prasher以导热填料的热导率远高于聚合 物基体假设为前提,建立了粒子填充界面导热材料流 变学模型,用于界面导热材料的热阻优化设计,在低 p/ 子yb时热阻为Rsmall,高p/ 子yb时热阻为Rlarge,其计算 模型如下: Rsmall = 1d3 1渍 m /( )渍 1/3 - é ëê ù ûú1 2 1 -( )渍 3 1-Rbkm( )d / 1+2Rbkm( )d km (4) Rlarge = d0.247 1渍 m/( )渍 1/3 - é ëê ù ûú1 0.376 1 -( )渍 3 1 - Rbkmd 1 + 2Rbkmd km (5) 式中,p为界面压力,子yb为TIM屈服应力,d为导热填 料粒子直径,渍为导热填料体积分数,渍m为导热填料 最大填充体积分数,Rb为导热填料粒子与聚合物基体 接触热阻,km为聚合物基体热导率。 该模型能够较准确地预测高热导率填料填充聚 合物基界面材料在安装状态下的热阻,实用性较强。 3.4摇应用效果评价 界面导热材料应用效果不仅取决于材料自身特 性,与安装状态也密切相关。以导热橡胶垫为例, Vishal Singhal等人[39]认为热源与散热装置之间的热 阻可分为三部分:橡胶垫与热源之间的接触热阻、橡 胶垫的热阻及橡胶垫与散热装置之间的接触热阻。 并假设橡胶垫与热源和散热装置之间的接触热阻相 同,原因是两接触面的粗糙度相似,橡胶垫硬度远小 于接触面的硬度。以填充有导热橡胶垫的热阻与无 填充材料的热阻比值f作为反映导热橡胶垫对减少 热阻的效果指标,f越小,其改善程度越高。 f = Rc,TIMR c,NOTIM = Rc,TIM1 + Rb,TIM + Rc,TIM2R c,NOTIM = fc + fb (6) 式中,Rc,TIM为填充导热垫的热阻,Rc,NOTIM为未填充导 热垫的热阻,Rc,TIM1、Rc,TIM2是导热垫与两接触面的接 触热阻,Rb,TIM是安装状态下导热垫材料热阻,fc是安 装有导热垫的双面接触热阻与未填充导热垫时的热 阻比值,fb是导热垫热阻与未填充导热垫时的热阻比 值。 fc、fb计算模型如下: fc = 2 ETIM(1 - 淄 2 1) E1 1 - 淄2( ) é ëêê ù ûúúTIM 0.94 1 + k1kæèç öø÷ TIM (7) fb = 1.55 tan兹滓 2 2p 1 - 淄( )21 E1tan é ë êê ù û úú 兹 0. 94 k1Rb,TIM (8) 式中,ETIM为导热垫弹性模量,淄1为接触材料泊松比, E1为接触材料弹性模量,淄TIM为导热垫泊松比,k1为接 触面材料热导率,kTIM为安装状态下导热橡胶垫的热 导率,兹为接触材料粗糙斜角,tan兹=0.125滓0. 402。 导热橡胶垫的设计与电子元器件工况密切相关, 选用较厚的导热橡胶垫,绝缘和抗击穿性能好;提高 导热橡胶垫的热导率和接触压力,有利于热阻的下 降;对压力敏感的精密器件,通过降低导热橡胶垫弹 性模量,提高表面润湿性能,减小厚度,同样可以达到 降低整体热阻的目的。 4摇结语 新一代微处理器要求界面导热材料具有更高的 热导率和更好的长期使用可靠性,某些应用领域还需 兼顾绝缘、减振和固定等功能。采用原位固化低模量 导热硅凝胶作为界面导热材料是实现这一目标的有 效途径之一。研制低成本的高热导率填料代替常用 的氧化铝填料,可在不降低界面导热材料热导率的前 提下减少填料的加入量,从而提高界面导热材料对接 触材料表面的润湿性能,达到降低接触热阻提高传热 效率的目的。采用表面活性剂来处理填料表面、对填 料的粒径及其分布进行配比设计等技术途径,在一定 程度上也可提高界面导热材料的热导率,由于该途径 成本较低而得到普遍应用。 相比于国外界面导热材料生产企业如日本信越 和美国道康宁等,我国界面导热材料生产企业的规模 普遍较小,缺少高端产品。要提高我国界面导热材料 的整体生产技术水平,还需加大上游原材料的研发投 入,形成完整的上下游产业链,走专业化规模发展道 路,以满足我国电子工业快速发展的需求。 参考文献 [1]孙春雷.有源液晶显示器加固技术探讨[J].湖南轻 工业高等专科学校学报,2002,114(14):20-24 [2]赵兰萍,徐烈.固体界面间接触导热的机理和应用研 究[J].低温工程,2000(4):29-34 [3] Luke Maguire,Masud Behnia,Graham Morrison. 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